2016年5月，李政阳初出茅庐便接演古装剧《天泪传奇之凤凰无双》，在剧中饰演清远 。之后，李政阳参演了古装剧《热血长安》，他所饰演的的“智远”是一个充满矛盾的人物，对师尊忠诚不二，对同门关爱有加，重情重义却又杀人如麻 。

2017年，与陈乔恩、陈晓合作出演古装权谋剧《独孤皇后》，在剧中饰演隋文帝杨坚的二弟杨整，与陈晓饰演一对兄弟 ，该剧于2019年2月11日播出 。同年，与闫妮、邹元清合作出演电影《我是你妈》，在片中饰演女儿赵小艺的男闺蜜“战战”一角，电影于2018年5月11日上映 。8月1日，主演的革命剧《秋收起义》在湖南卫视播出，李政阳饰演中国十大元帅之一的罗荣桓 。

2018年8月，出演都市情感剧《浅情人不知》，在剧中饰演女主角郑叮叮的同事兼好友 “大猫” 。